Nature 617권, 79~85페이지(2023)이 기사 인용
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콜로이드 양자점(QD)은 크기 제어 방출 파장, 낮은 광학 이득 임계값 및 광자 및 전자 회로와의 통합 용이성의 이점을 누릴 수 있는 솔루션 처리 가능한 레이저 다이오드를 실현하기 위한 매력적인 재료입니다1,2,3,4,5,6 ,7. 그러나 이러한 장치의 구현은 이득 활성 다중 캐리어 상태1,8의 빠른 Auger 재결합, 높은 전류 밀도에서 QD 필름의 열악한 안정성9,10 및 얇은 장치 스택에서 순 광학 이득을 얻는 어려움으로 인해 방해를 받았습니다. 전기발광 QD 층은 광학적으로 손실이 있는 전하 전도성 층과 결합됩니다11,12,13. 여기서 우리는 이러한 문제를 해결하고 전기적으로 펌핑된 콜로이드 QD로부터 자연 증폭 증폭(ASE)을 달성합니다. 개발된 장치는 저손실 광 도파관으로 보완된 펄스형 고전류 밀도 전하 주입 구조에 통합된 오제 재결합이 억제된 소형의 연속 등급 QD를 사용합니다. 이 콜로이드 QD ASE 다이오드는 강력한 광대역 광학 이득을 나타내며 최대 170μW의 순간 전력으로 밝은 에지 방출을 보여줍니다.
솔루션 처리 가능 재료를 기반으로 하는 전기 펌핑 레이저 또는 레이저 다이오드는 사실상 모든 기판과의 호환성, 확장성 및 온칩 포토닉스 및 전자 장치와의 통합 용이성 때문에 오랫동안 원하는 장치였습니다. 이러한 장치는 폴리머14,15,16, 소분자17,18, 페로브스카이트19,20 및 콜로이드 QD1,2,3,4,5,6,7을 포함한 광범위한 재료에 걸쳐 추구되었습니다. 마지막 재료는 저렴하고 쉽게 확장 가능한 화학 기술과 호환될 뿐만 아니라 전자 상태의 0차원 특성에서 파생된 몇 가지 장점을 제공하기 때문에 레이저 다이오드를 구현하는 데 특히 매력적입니다. 여기에는 크기 조정이 가능한 방출 파장, 낮은 광 이득 임계값 및 원자와 같은 에너지 수준 사이의 넓은 분리로 인한 레이저 특성의 높은 온도 안정성이 포함됩니다.
콜로이드 QD 레이저 다이오드의 구현을 복잡하게 만드는 몇 가지 과제가 있습니다. 여기에는 광 이득 활성 다중 캐리어 상태의 매우 빠른 비방사 오제 재결합, 레이징을 달성하는 데 필요한 높은 전류 밀도 하에서 QD 고체의 열악한 안정성9,10 및 이득 활성이 있는 전자 발광 장치의 광학 이득과 광학 손실 사이의 불리한 균형이 포함됩니다. QD 매체는 여러 광학 손실 전하 수송층11,12,13으로 구성된 전체 장치 스택의 작은 부분입니다.
여기서 우리는 억제된 Auger 재결합과 하단 분산 브래그 반사경(DBR)과 상단 은(Ag) 전극으로 구성된 광자 도파관을 특징으로 하는 특수 전계발광 장치 아키텍처를 갖춘 엔지니어링된 QD를 사용하여 이러한 문제를 해결합니다. DBR과 Ag 미러로 형성된 가로 광학 공동은 QD 이득 매질의 필드 감금을 향상시키는 동시에 전하 전도성 층의 광학 손실을 줄입니다. 또한 자발적인 시드 광자의 수집이 향상되고 QD 매체의 전파 경로가 증가하여 ASE의 축적을 촉진합니다. 결과적으로 우리는 전기 펌핑을 통해 큰 순 광학 이득을 달성하고 밴드 에지(1S) 및 여기 상태(1P) 전이에서 실온 ASE를 시연합니다.
본 연구에서는 이전에 소개된 CdSe/Cd1−xZnxSe cg-QDs9와 유사하지만 경사 층의 두께가 감소된 연속 등급 QD(cg-QD)의 수정된 버전을 기반으로 하는 광학 이득 매체를 사용합니다. 이러한 '콤팩트한' cg-QD(ccg-QD로 약칭)13는 2.5 nm 반경의 CdSe 코어, 2.4 nm 두께의 등급 Cd1-xZnxSe 층 및 ZnSe0.5S0.5 및 ZnS 층으로 만들어진 최종 보호 쉘로 구성됩니다. 각각 0.9 nm 및 0.2 nm 두께입니다 (그림 1a, 오른쪽 상단 삽입 및 보충 그림 1). 감소된 두께에도 불구하고 컴팩트한 등급의 쉘은 Auger 붕괴를 매우 효과적으로 억제할 수 있으며, 이는 긴 biexciton Auger 수명(τXX,A = 1.9ns)과 이에 상응하는 38%의 높은 biexciton 방출 양자 수율로 이어집니다(보충 그림 2). ). 소형 등급 쉘은 또한 방출 코어의 강력한 비대칭 압축을 생성하여 가벼운 구멍 분할(Δlh-hh)을 약 56meV(참조 25)로 증가시킵니다(그림 1a). 이는 밴드 에지 헤비 홀 상태의 열적 감소를 방해하여 광 이득 임계값을 감소시킵니다.
0, brown) and optical gain (α < 0; green). The dashed black line is the second derivative of α0 (panel a). c, Pump-intensity-dependent spectra of edge-emitted photoluminescence (PL) of a 300-nm-thick ccg-QD film on a glass substrate under excitation with 110-fs, 3.6-eV pump pulses. The pump spot is shaped as a narrow 1.7-mm-long stripe orthogonal to the sample edge. The emergence of narrow peaks at 1.93 eV and 2.08 eV (full width at half maximum 35 meV and 40 meV, respectively) at higher ⟨N⟩ indicates the transition to the ASE regime. On the basis of the onset of sharp intensity growth (inset), the 1S and 1P ASE thresholds are, respectively, about 1 and about 3 excitons per dot on average. d, A device stack of the reference LED comprises an L-ITO cathode, a ccg-QD layer and TFB/HAT-CN hole transport/injection layers separated by a LiF spacer with a current-focusing aperture. The device is completed with a Ag anode prepared as a narrow strip. e, The j–V (solid black line) and EL intensity–V (dashed blue line) dependences of the reference device. f, The j-dependent EL spectra of front (surface) emission of the reference device. The EL spectrum recorded at 1,019 A cm−2 is deconvolved into three Lorentzian bands that correspond to the three ccg-QD transitions shown in a. AU, arbitrary units./p> 13 A cm−2 owing to the onset of faster (superlinear) increase of the 1.94-eV EL intensity (Supplementary Fig. 6). We ascribe this behaviour to the onset of ASE and the corresponding current density to the ASE threshold (jth,ASE = 13 A cm−2). The value of jth,ASE, determined in this way, is consistent with the onset of line narrowing, characteristic of the ASE process (Fig. 3c, bottom)./p> 1./p>95% (normal incidence) across the wavelength window of 490–690 nm (Supplementary Fig. 4), which covered both the 1S and 1P emission bands (Fig. 1c). The DBR was made of ten pairs of Nb2O5 and SiO2 layers (60 nm and 100 nm thickness, respectively) prepared on a glass substrate. A 50-nm-thick ITO film was deposited on top of the Nb2O5 layer of the DBR. The resulting multilayered stack is depicted in Supplementary Fig. 4. The acquired ITO/DBR/glass substrates were cleaned using the same procedure as in the case of reference devices. Then, a ZnO ETL with a thickness of 50 nm was deposited through a sol–gel method. A sol–gel solution was prepared by dissolving 0.2 g of zinc acetate dihydrate (Zn(CH3COO)2·2H2O) and 56 mg of ethanolamine in 10 ml of 2-methoxyethanol (CH3OCH3CH3OH). The solution was stirred overnight before use. 300 μl of a sol–gel precursor was spun at 3,000 rpm for 50 s and annealed at 200 °C for 2 h in ambient air. Afterwards, the active ccg-QD layer and the rest of the device were prepared using the same steps as in the case of reference LEDs (see previous section)./p>3.0.CO;2-7" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F%28SICI%291521-4095%28199808%2910%3A12%3C920%3A%3AAID-ADMA920%3E3.0.CO%3B2-7" aria-label="Article reference 15" data-doi="10.1002/(SICI)1521-4095(199808)10:123.0.CO;2-7"Article CAS Google Scholar /p> n2, which corresponds to the ‘cut-off’ regime. In the range n1 < neff < n2 (red-shaded area), several TIR modes are supported by the waveguide owing to reflections from various layers of the thick DBR stack. The range neff < n1 corresponds to a photonic bandgap or a stopband defined by the reflection spectrum of the DBR (purple line). A BRW mode (blue line) is located in the stopband of the photonic structure. c, A comparison of guided mode parameters between the TE0 TIR (pink) and BRW (orange) modes of the DBR-based structure (Fig. 2b) and the TE0 TIR mode (red) of the reference device (Fig. 2a). The calculated parameters include the effective refractive indices (neff), the modal angles (θm), the mode confinement factors for the ccg-QD layer (ΓQD) and the optical-loss coefficients (αloss)./p> 200 A cm−2) are dominated by narrow 1S and 1P ASE peaks. The marked difference of these spectra from those of the reference devices (Fig. 1f and Extended Data Fig. 1a) is yet another confirmation of the ASE effect realized in our BRW devices. a.u., arbitrary units./p>
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